Vers la fin du XIXe siècle, la Bibliothèque va subir une profonde métamorphose. Son développement prometteur suscite des générosités louables : le conseiller fédéral Numa Droz offre à la Bibliothèque une importante documentation sur les chemins de fer, le naturaliste Célestin Nicolet sa bibliothèque scientifique. Les dons qui affluent, en particulier des cercles républicains, incitent la Bibliothèque à rédiger plusieurs catalogues successifs. Sciences humaines, sociales, politiques et scientifiques y tiennent la plus grande place.

Partageant la gigantesque et hardie construction qu'est le Collège industriel avec le Gymnase, qui se crée en 1900, la Bibliothèque voue tout naturellement ses soins à compléter ses collections de livres pour la jeunesse et à acquérir les classiques et les ouvrages littéraires d'auteurs d'actualité que réclame le public. Cent septante cinq ans après sa fondation, qu'elle fêtera en 2013, la Bibliothèque fait valoir une expérience et des richesses reconnues et connues. Chargée de la conservation du patrimoine audiovisuel cantonal et des archives privées des Montagnes neuchâteloises, elle joue un rôle important dans la constitution de la mémoire collective. Sa participation active dans les réseaux (RERO, RBNJ) favorise la valorisation et l'accès à ses collections encyclopédiques et patrimoniales.